Jeden z jego najlepszych obrazów Ecce Homo jest owocem głębokiego przeżycia tajemnicy bezgranicznej miłości Boga do człowieka (obraz ten znajduje się obecnie w ołtarzu sanktuarium Brata Alberta w Krakowie przy ulicy Woronicza 10). Religijne obrazy Adama Chmielowskiego przyniosły mu miano "polskiego Fra Angelico". Bez wątpienia duże znaczenie w życiu duchowym Adama Chmielowskiego miały rekolekcje, które odbył u jezuitów w Tarnopolu.
W 1880 r. nastąpił duchowy zwrot w jego życiu. Będąc w pełni sił twórczych porzucił malarstwo i liczne kontakty towarzyskie i mając 35 lat wstąpił do nowicjatu jezuitów w Starej Wsi z zamiarem pozostania bratem zakonnym. Po pół roku, w stanie silnej depresji, opuścił nowicjat. Do stycznia 1882 roku leczył się w zakładzie dla nerwowo chorych w Kulparkowie koło Lwowa. Następnie przebywał u swojego brata na Podolu, gdzie w atmosferze spokoju i miłości powrócił całkowicie do równowagi psychicznej. Zafascynowała go duchowość św. Franciszka z Asyżu, zapoznał się z regułą III zakonu i rozpoczął działalność tercjarską, którą pragnął upowszechnić wśród podolskich chłopów. Wkrótce ukaz carski zmusił go do opuszczenia Podola.
W 1884 r. przeniósł się do Krakowa i zatrzymał się przy klasztorze kapucynów. Pieniędzmi ze sprzedaży swoich obrazów wspomagał najbiedniejszych. Jego pracownia malarska stała się przytuliskiem. Tutaj zajmował się nędzarzami i bezdomnymi, widząc w ich twarzach sponiewierane oblicze Chrystusa. Poznał warunki życia ludzi w tzw. ogrzewalniach miejskich Krakowa. Był to kolejny moment przełomowy w życiu zdolnego i cenionego malarza. Z miłości do Boga i ludzi Adam Chmielowski po raz drugi zrezygnował z kariery i objął zarząd ogrzewalni dla bezdomnych. Przeniósł się tam na stałe, aby mieszkając wśród biedoty, pomagać im w dźwiganiu się z nędzy nie tylko materialnej, ale i moralnej.
25 sierpnia 1887 roku Adam Chmielowski przywdział szary habit tercjarski i przyjął imię brat Albert. Dokładnie rok później złożył śluby tercjarza na ręce kard. Albina Dunajewskiego. Ten dzień jest jednocześnie początkiem działalności Zgromadzenia Braci III Zakonu św. Franciszka Posługujących Ubogim, zwanego popularnie "albertynami". Przejęło ono od zarządu miasta opiekę nad ogrzewalnią dla mężczyzn przy ulicy Piekarskiej w Krakowie. W niecały rok później brat Albert wziął również pod swoją opiekę ogrzewalnię dla kobiet, a grupa jego pomocnic, którymi kierowała siostra Bernardyna Jabłońska, stała się zalążkiem "albertynek".
Formacja dla kandydatów i kandydatek do obu zgromadzeń organizowana była w domach pustelniczych; najbardziej znanym stała się tzw. samotnia na Kalatówkach pod Zakopanem. Nowicjat był surowy, aby zawczasu z życia w tych zgromadzeniach mogły wycofać się osoby słabsze. Do trudnej pracy potrzeba bowiem było ludzi wyjątkowo zahartowanych zarówno fizycznie, jak i moralnie. Przytuliska znajdujące się pod opieką albertynów i albertynek były otwarte dla wszystkich potrzebujących, bez względu na narodowość czy wyznanie, zapewniano pomoc materialną i moralną, stwarzano chętnym możliwości pracy i samodzielnego zdobywania środków utrzymania.
Albert był człowiekiem rozmodlonym, pokutnikiem. Odznaczał się heroiczną miłością bliźniego, dzieląc los z najuboższymi i pragnąc przywrócić im godność. Pomimo swego kalectwa wiele podróżował, zakładał nowe przytuliska, sierocińce dla dzieci i młodzieży, domy dla starców i nieuleczalnie chorych oraz tzw. kuchnie ludowe. Za jego życia powstało 21 takich domów, gdzie potrzebujący otaczani byli opieką 40 braci i 120 sióstr. Przykładem swego życia Brat Albert uczył współbraci i współsiostry, że trzeba być "dobrym jak chleb". Zalecał też przestrzeganie krańcowego ubóstwa, które od wielu lat było również jego udziałem.
Zmarł w opinii świętości, wyniszczony ciężką chorobą i trudami życia w przytułku, który założył dla mężczyzn, 25 grudnia 1916 r. w Krakowie. Pogrzeb na Cmentarzu Rakowickim 28 grudnia 1916 roku stał się pierwszym wyrazem czci powszechnie mu oddawanej. Św. Jan Paweł II beatyfikował go 22 czerwca 1983 r. na Błoniach krakowskich, a kanonizował 12 listopada 1989 r. w Watykanie. Jest patronem zakonów albertynek i albertynów, a w Polsce także artystów plastyków.
Postacią brata Alberta, artysty, który porzucił sztukę dla służby Bogu, był zafascynowany Karol Wojtyła już w latach swojej młodości. Tej postaci poświęcił dramat "Brat naszego Boga", napisany w latach 1944-1950. Sztukę zaczęto wystawiać w polskich teatrach zaraz po wyborze kard. Wojtyły na papieża. W 1997 r. na jej podstawie powstał film w reżyserii Krzysztofa Zanussiego pod tym samym tytułem.